磁場の中の原子(ゼーマン効果)(2)

ゼーマン効果(Zeeman effect)の続きです。

前回の最後では,

"外場としての磁場Ｂがあるとき原子エネルギーの変化は,

１電子系ならΔＥ＝μ_B{(ｌ＋2ｓ)Ｂ},

２電子系ならΔＥ＝μ_B{(ｌ₁＋ｌ₂)＋2(ｓ₁＋ｓ₂)}Ｂとなって,

原子が磁気モーメント:

Ｍ＝－μ_B(ｌ＋2ｓ),またはＭ＝－μ_B{(ｌ₁＋ｌ₂)＋2(ｓ₁＋ｓ₂)}

を持つ磁石のように挙動をすることがわかります。"

と書きました。

そして,前回の記号では.ｈ_c≡ｈ/(2π)をPlanck定数として,

Ｌ＝ｈ_cｌ,Ｓ＝ｈ_cｓでしたが,今回はこれら大文字のＬやＳを

多電子系での合成されたｌやｓの意味に用いることにします。

すなわち,２電子系ならＬ＝ｌ₁＋ｌ₂,Ｓ＝ｓ₁＋ｓ₂とします。 

こうすると,前回の結論は,

"磁場Ｂがあるとき原子エネルギーの変化はΔＥ＝μ_B(Ｌ＋2Ｓ)Ｂであり,この原子は磁気モーメントＭ＝－μ_B(Ｌ＋2Ｓ)を持った磁石のように挙動する。"

と,やや簡単な表現になります。

ここで,さらに簡単のためにスピンの存在を無視して,上式でＳ＝0 とおいてみます。

そして磁場Ｂが弱いときには全角運動量は保存されるはずですから,合成軌道角運動量Ｌは一定に保たれるとしてよいと思われます。

このとき,磁場Ｂが加えられた場合の原子のエネルギー変化はΔＥ＝μ_BＭ_LＢ,Ｍ_L＝－Ｌ,－Ｌ＋1,..,Ｌの様に,原子全体が磁場の中でどちらを向くかの違いによって(2Ｌ＋1)通りのエネルギーに分裂します。

ここで,Ｌ,Ｍ_L以外の量子数全体をαとして電子状態を(α,Ｌ,Ｍ_L)で指定してみます。

こうすれば,光子の角運動量(スピン)が１なので,光の吸収・放出に伴なって生じる電子遷移:(α,Ｌ,Ｍ_L)→(α',Ｌ',Ｍ_L')でのＭ_Lの変化:ΔＭ_L＝Ｍ_L'－Ｍ_LはΔＭ_L＝0,±1に限られるという選択則(selection rule)の存在がわかります。

したがって,磁場が存在しないときには１本であったスペクトルはΔＭ_L＝0,±1に応じてＢに比例するμ_BＢをエネルギー間隔とした３本の線に分裂します。これを"正常Zeeman効果"と呼びます。

しかし,現実にはスピンＳの存在もあって磁場の中で原子スペクトルの多くはより複雑な変化を受けます。

これらを一般に"異常Zeeman効果"と呼びます。

スピン・軌道相互作用(L-S coupling)があると合成軌道角運動量Ｌと合成スピンＳは無関係ではありません。

空間の等方性によって合成された全角運動量Ｊ≡Ｌ＋Ｓのみが一定に保存される量です。

ここで厳密ではありませんが,原子番号の小さい原子について有効な近似として,Ｌ,Ｓ,Ｊで大きさと形の一定な三角形が作られ,決まった向きと大きさを持つベクトルＪのまわりにＬ,Ｓが回転するような１種の歳差運動をする半古典的な原子模型を考えます。

そして,こうした原子が一様磁場Ｂの中にある場合のエネルギー変化:

ΔＥを考察します。

上述のモデルの原子系の軌道状態は全軌道角運動量Ｌとそのｚ成分(z-component):Ｍ_L(Ｍ_L＝－Ｌ,－Ｌ＋1,..,Ｌ)によって(2Ｌ＋1)通りの関数:ψ(Ｌ,Ｍ_L),あるいはその１次結合で表わされます。

また,スピン状態関数も同様にスピンＳとそのｚ成分:Ｍ_L(Ｍ_S＝－Ｓ,－Ｓ＋1,..,Ｓ)によって(2Ｓ＋1)通りの関数φ(Ｓ,Ｍ_S),あるいはその１次結合で表わされます。

そこで,結局,全角運動量がＪでそのｚ成分がＭ_Jであるような電子状態Ψ(Ｊ,Ｍ_J)は(2Ｌ＋1)(2Ｓ＋1)個の積:ψ(Ｌ,Ｍ_L)φ(Ｓ,Ｍ_S)の適当な１次結合で与えられると考えられます。

この関数を摂動論の 0-次の波動関数として,これによって磁場の存在による摂動ΔＥ＝μ_B(Ｌ＋2Ｓ)Ｂの期待値を計算すれば,Zeeman効果の主要なエネルギー変化を求めることができます。

さらに進めるに当たって量子力学における数学的な角運動量の合成則については割愛して,半古典的なベクトル模型によって同じ結論を物理的考察から導くことにします。

まず,磁気モーメントＭ＝－μ_B(Ｌ＋2Ｓ)のうち,全角運動量Ｊに垂直な成分Ｍ_⊥は,上記の歳差運動によって平均としてゼロになるので,観測にかかる磁気モーメントは平行成分Ｍ_//で与えられます。

そして,Ｍ_//＝(ＭＪ/|Ｊ|)Ｊ/|Ｊ|＝(ＭＪ)(Ｊ/Ｊ²)です。

Ｍ＝－μ_B(Ｌ＋2Ｓ)を代入して計算すると,

Ｍ_//＝－μ_B(Ｊ/Ｊ²)[(ＬＪ)＋2(ＳＪ)]

＝－μ_B(Ｊ/Ｊ²)[－(1/2){(Ｊ－Ｌ)²－Ｌ²－Ｊ²}

－{(Ｊ－Ｓ)²－Ｓ²－Ｊ²}]

＝－μ_B(Ｊ/Ｊ²)[(1/2){－Ｓ²＋Ｌ²＋Ｊ²}＋{－Ｌ²＋Ｓ²＋Ｊ²}]

＝－μ_B[3/2＋(Ｓ²－Ｌ²)/(2Ｊ²)]Ｊ

となります。

これを固有状態の状態関数に作用させたときの固有値としては,

Ｊ²＝Ｊ(Ｊ＋1),Ｌ²＝Ｌ(Ｌ＋1),Ｓ²＝Ｓ(Ｓ＋1)なので,結局,

公式:Ｍ_//＝－μ_B[3/2＋{Ｓ(Ｓ＋1)－Ｌ(Ｌ＋1)}/{2Ｊ(Ｊ＋1)}]Ｊ

を得ます。

最後の表式を,Ｍ_//＝－μ_BｇＪ,

ｇ≡3/2＋{Ｓ(Ｓ＋1)－Ｌ(Ｌ＋1)}/{2Ｊ(Ｊ＋1)}と書けば,

ｇは全角運動量Ｊに対するLande(ランデ)のｇ因子,あるいは

磁気回転比を表わすものです。

ここまでは磁場Ｂの存在を無視して原子の中での角運動量の合成のみで考察しています。

これは磁場の存在がこうしたＬとＳの結合がＪを与えるという法則をこわすほど強くはないという近似に基づいています。

しかし,実際には磁場Ｂがそれほど強くはないとしても,上述のように

原子がＪの方向にＭ_//＝－μ_BｇＪのような磁気モーメントを持つ磁気双極子,または磁石として存在しているという性質を維持しながらも,

磁場Ｂが存在するときは,それによって電子系が力を受けるためにＪはもはや一定の向きを保持できません。

しかし,Larmor(ラーモア)の定理として知られている性質があって,一般に角運動量Ｊは磁場方向を軸として歳差運動を行ない,磁場方向の成分のみは保存されます。

すなわち,磁場Ｂがあるとき磁気モーメントの受けるトルクは

Ｍ_//×Ｂ＝－μ_BｇＪ×Ｂなので,他にトルクが無いなら角運動量が従う方程式はｄＪ/ｄｔ＝－μ_BｇＪ×Ｂで与えられます。

そこで磁場Ｂがあるときでも,その方向をｚ軸にとればｄＪ_z/ｄｔ＝0 となり,Ｊ_z＝Ｍ_Jは時間的に一定であって保存されることになります。

得られた表式:Ｍ_//＝－μ_BｇＪ,

ｇ≡3/2＋{Ｓ(Ｓ＋1)－Ｌ(Ｌ＋1)}/{2Ｊ(Ｊ＋1)}によれば,

Ｌ＝0 のときｇ＝2でＳ＝0 のときｇ＝1です。

一般には磁場Ｂがあるとき,(Ｌ,Ｓ)の値の組によってｇが複雑に変わるので,それに応じて原子エネルギー準位の分裂:

ΔＥ＝Ｍ_//Ｂ

＝－μ_BｇＭ_JＢ,Ｍ_J＝－Ｊ,－Ｊ＋1,..,Ｊ

の間隔μ_BｇＢも変動します。 

既に述べたように,輻射補正があるので,電子１個のスピンのｇ因子はわずかに２とは異なるため,これをｇ_eと書けば系の磁気モーメントは　

Ｍ＝－μ_B(Ｌ＋2Ｓ)の代わりにＭ＝－μ_B(Ｌ＋ｇ_eＳ)となります。

そこで,Landeの式は厳密には,ΔＥ＝－μ_BｇＭ_JＢ,

ｇ＝1＋(ｇ_e－1){Ｓ(Ｓ＋1)－Ｌ(Ｌ＋1)＋Ｊ(Ｊ＋1)}/{2Ｊ(Ｊ＋1)}

と書けますが,通常はｇ＝ｇ_e＝2として差し支えないと思われます。

先に述べたように,光子の角運動量(スピン)は１なので,光の吸収・放出に伴なって生じる電子遷移によるＭ_Jの変化は,ΔＭ_J＝0,±1に限られるという選択則があります。

一般に始状態と終状態のｇ因子は異なるので,輻射される光のスペクトル線もかなり複雑な分裂を示すようです。

以上の議論では原子核は単に固定された点電荷であると見てきましたが,核によってはその角運動量をゼロとすることができないものもあります。この角運動量をｈ_cIと書くことが多いです。

核は複合粒子ですが,1つの粒子のように見なして,核スピンと呼ぶ習わしになっているようです。そして核スピンの存在に伴なって原子核が磁気モーメントを持つのでこれと磁場Ｂとの相互作用も生じます。

しかし,原子核と磁場の直接相互作用は核外電子群と磁場との相互作用に比べて極めて小さいので無視されることが多いようです。

電子の磁気モーメントの角運動量による表現:Ｍ_//＝－μ_BｇＪで.

"係数＝Bohr磁子(Bohr magneton)":μ_B＝ｅｈ_c/(2ｍ_e)の分母の電子の換算質量ｍ_eを"原子核の質量＝Ａ個の核子の質量和":Ａｍ_N (ｍ_N ～1840ｍ_e)で置換したものが核磁気モーメントなので,これは明らかです。

とは言っても,核スピンの角運動量:ｈ_cＩは核外電子群の全角運動量:ｈ_cＪと結びついて原子の全角運動量:ｈ_cＦを与えるので,これについては考慮する必要があります。

すなわち,Ｊ＋Ｉ＝Ｆ,Ｆ²＝Ｆ(Ｆ＋1),Ｆ＝|Ｉ－Ｊ|,|Ｉ－Ｊ|＋1,..,Ｉ＋Ｊであり,核スピンＩは全角運動量の保存則を通じて電子群と磁場との相互作用に間接的に寄与します。

外場としての磁場がＪとＩの結び付きをこわすほど強くないときには,原子は量子数Ｆによって定まる磁石のように挙動します。

先に用いたＪ,Ｌ,Ｓの作る三角形のモデルをＦ,Ｊ,Ｉの作る三角形に置き換える考察から,原子核と電子群の系は磁場の中での磁石の向きに応じて以下のようなエネルギーを持つことがわかります。

つまり,ΔＥ＝μ_Bｇ_FＭ_FＢ,Ｍ_F＝－Ｆ,－Ｆ＋1,..,Ｆでｇ_Fはこの場合に修正されたLandeのｇ因子です。

すなわち,磁気モーメントＭの全角運動量Ｆに平行な成分を示す表式はＭ_//＝(ＭＦ/|Ｆ|)Ｆ/|Ｆ|＝(ＭＦ)(Ｆ/Ｆ²)です。

これに,極めて小さい核磁気モーメントを無視した電子系のみの磁気モーメント:Ｍ＝－μ_BｇＪを代入すると,

Ｍ_//＝－μ_Bｇ(Ｆ/Ｆ²)[(ＪＦ)]

＝－(μ_Bｇ/2)(Ｆ/Ｆ²)[Ｆ²＋Ｊ²－(Ｆ－Ｊ)²]

＝－(μ_Bｇ/2)(Ｆ/Ｆ²)[Ｆ²＋Ｊ²－Ｉ²]

を得ます。

ここで,角運動量の固有状態ではＪ²＝Ｊ(Ｊ＋1),Ｉ²＝Ｉ(Ｉ＋1),

Ｆ²＝Ｆ(Ｆ＋1)なので,

Landeの式が.

ΔＥ＝μ_Bｇ_FＭ_FＢ,

ｇ_F＝ｇ{Ｆ(Ｆ＋1)＋Ｊ(Ｊ＋1)－Ｉ(Ｉ＋1)}/{2Ｆ(Ｆ＋1)}

と書けるわけです。

つまり,この場合Ｍ_//はＪに平行な成分の意味ではなく,それとわずかに向きの違うＦ＝Ｊ＋Ｉに平行な成分となります。

Ｊも軸Ｆのまわりにわずかな歳差運動するということの影響を考えることが必要になります。

以上は弱い磁場によるZeeman効果におけるスペクトルの超微細構造を与えたものです。

以下では原子番号が大きい場合や強い磁場がある場合の論議に移りますが,簡単のために核スピンについては無視することにします。

さて,これまでは原子番号があまり大きくなくて量子数Ｊだけでなく量子数Ｌ,Ｓもほぼ確定値を持ち,Ｊはそれらの確定値の結合である,としてきました。

こうした角運動量の合成はＬＳ結合(LS-coupling),または

Russell-Saunders coupling(ラッセル・ソーンダース結合)

と呼ばれる方式です。

しかし,原子番号が大きくなるにつれて,スピン・軌道相互作用が強くなり,やがてそれがCoulombよりも重要な存在になります。

ここまでくると電子群の軌道角運動量の合成やスピン角運動量の合成が別々になされるより以前に,個々の電子の軌道角運動量とスピン角運動量が強く結合して,それぞれの電子の全角運動量ｈ_cｊを作り,然る後にそれらが全て結合して全角運動量Ｊが決まると考えられます。

すなわち,ｊ₁＋ｊ₂＋..＋ｊ_N＝Ｊです。(Ｎは原子内電子数)

こうした方式での結合はｊｊ結合(jj-coupling)と呼ばれます。

このような大きい原子番号の場合にはZeeman効果もそのような枠組みで計算される必要があります。

一方,原子番号の中間領域ではCoulomb力とスピン・軌道相互作用が同程度に重要ですが,ここは中間結合領域と呼ばれます。

これらの場合にも,もちろんエネルギー変化はΔＥ＝Ｍ_//Ｂ

＝－μ_BｇＭ_JＢ,Ｍ_J＝－Ｊ,－Ｊ＋1,..,Ｊの形に表わせますが,

これのｇ因子に対する公式は.先に与えられたLandeのものとは違ってきます。

ところで,Ｌ＝Ｓ＝0 であるような原子でもZeeman効果は現われるのでしょうか？

実は磁場の１次の効果としては,Zeeman効果は現われませんが,これまでは無視してきた２次の項であるｅ²Ａ²/(2ｍ_e)が重要になります。

つまり磁場Ｂの向きをｚ軸に取れば,Ｌ＝Ｓ＝0 に対し磁場の存在によるエネルギー変化はΔＥ＝ｅ²Ａ²/(2ｍ_e)＝{ｅ²Ｂ²/(8ｍ_e)}{Σ_i=1^N(ｘ_i²＋ｙ_i²)}と書けます。

そして原子番号が大きくて原子の中に多数の電子がある場合には,その分布は球対称であると考えられるので平均して,ΔＥ＝{ｅ²Ｂ²/(12ｍ_e)}{Σ_i＜ｒ_i²＞}となります。

なぜなら,球対称分布では＜ｘ_i²＞＝＜ｙ_i²＞＝＜ｒ_i²＞/3 が成立すると考えられるからです。

ここで３月５日の記事「電場の中の原子(シュタルク効果)」で述べたことを思い出して,磁場の中の原子の同様な効果であるゼーマン効果に対して,この中の論議を応用することを考えます。

すなわち,一様電場の中に置かれた球対称原子のエネルギー変化であるStark効果においては,Ｄ＝αＥ(Ｅは電場,Ｄは分極ベクトルなる現象論的な式に対して,２次のエネルギー変化は,

ΔＥ＝－∫₀^EＤｄＥ＝－α|Ｅ|²/2

なる表現で与えられます。

これが,ΔＥ＝－(ｅ²|Ｅ|²/3)}{Σ_j≠n＜|ｒ_sp^jn|²＞/(Ｅ_j－Ｅ_n)}

なる表式に等置されてαの値が評価されました。

そこで,ここでもそのアナロジー(類似,模倣)で,"原子全体の磁気モーメント＝磁化":Ｍが磁場(磁界)Ｈから磁化率χで誘起されるという線形構造を持ってＭ＝χＨなる表式で与えられる一般的現象論を考えます。

アナロジーから,ΔＥ＝－χＨ²/2となりますが,磁束密度Ｂは

Ｂ＝μ₀Ｈ(μ₀は真空の透磁率)なのでΔＥ＝－χμ₀^-2Ｂ²/2です。

これを,ΔＥ＝{ｅ²Ｂ²/(12ｍ_e)}{Σ_i＜ｒ_i²＞}と等置することから

χ＝－{μ₀²ｅ²/(6ｍ_e)}{Σ_i＜ｒ_i²＞}なる等式を得ます。

これを見ればχは負の値ですが,これは原子の磁気モーメントが磁場と反対向きに生じることを意味しています。

これを"反磁性(diamagnetism)"と言います。

こうして,Ｌ＝Ｓ＝0 の磁気モーメントがゼロの原子でも磁場がかけられられたとき,磁場が誘起されてエネルギーにずれが生じるという効果が存在することが理論的に示されました。

しかし,これは磁気モーメントによる１次の効果よりはるかに小さいので,反磁性の寄与は通常の大抵の考察では無視されます。

ところでＡ²に比例する摂動項のの１次の項を問題にするなら,Ａの１次の摂動項の２次の寄与も同じオーダーの量ですから,同様に考慮する必要があると思われます。

すなわち,Ｌ＝Ｓ＝0 の状態|0＞への項－iｅｈ_cＡ∇/ｍ_eの２次の摂動項として,

Σ_n≠0{|＜ｎ|－iｅｈ_cＡ∇/ｍ_e|0＞|²/(Ｅ_n－Ｅ₀)}

＝Σ_n≠0{(|＜ｎ|(Ａ/ｍ_e)ｐ|0＞|²/(Ｅ_n－Ｅ₀)}

を計算し,考慮する必要があります。

この形を見ると,Ｅ_n＞Ｅ₀によって,この摂動項は正の寄与をすると見られるので"常磁性(paramagnetism)"を与えると思えますが,単独原子の場合にはこの寄与はゼロです。

そこで,"Ｌ＝Ｓ＝0 の状態＝基底状態"へのＡの２次の効果は反磁性だけでよいことがわかっています。

しかし,複数の原子系である分子の場合には,この項はゼロではなく無視できないようです。

さらに磁場が強くなると,異なる非摂動準位から磁場による摂動のために分裂して派生したエネルギー準位が混じるようになるので,もはや摂動として扱うのが正しくなくなります。

そこで,これにはより一般的な扱いが必要で,外磁場が強くてそれと比較してスピン・軌道相互作用が無視できる近似が可能になります。

それ故,ＬとＳはもはやＪとして一体になって外磁場Ｂと結び付くのではなく,それぞれ勝手にＢと結び付くようになります。この場合にも全角運動量Ｊ自身ではなく,Ｊの磁場の方向成分であるｚ成分はよい量子数になります。

例えば,Ｌ＝1のＰ状態の近傍ではＭ_L＝1,0,－1,Ｍ_s＝1/2,－1/2の組み合わせでＭ_J＝3/2,1/2,－1/2,－3/2の４通りが可能です。

しかし,光の吸収・放出,特に光学的許容遷移と呼ばれる主要な遷移ではΔＭ_s＝0 ですからＭ_Lの変化だけを考えればよいので強磁場では正常ゼーマン効果のみが現われるようになります。

こうした異常Zeeman効果が現われる弱磁場から正常Zeeman効果を示す強磁場へのスペクトル構造の変化はPaschen-Back effect(パッシェン－バック効果)と呼ばれています。

磁場がさらに強くなり原子内のCoulomb力を凌ぐ程度になると,電子軌道関数はもはや外場がないときと著しく異なるようになる,と予想されます。

したがって,摂動ではなく最初から外場を含む原子状態を考察する必要があると思われます。

外磁場を極めて強い一様磁場とし,その方向をｚ方向とします。

この中に電子を置くとｚ方向には力は働かず自由粒子と同じです。

ｘ,ｙ方向ではよく知られた円運動になり,全体としては螺旋運動をすることになります。そして,その振動数はω＝ｅＢ/ｍですが,これはサイクロトロン振動数(Cyclotron frequency)と呼ばれています。

量子論ではこの円運動に相当するものが量子化されて,エネルギーとして離散的な許容値を取るような状態のみが許されるようになります。

つまり,エネルギー許容値はＥ＝(Ｋ＋1/2)ｈ_cω＋ｐ_z²/(2ｍ_e);Ｋ＝0,1,2,..なる半離散的な表現で与えられます。

これの右辺第２項はｚ方向の自由運動のエネルギーを表わし,これは連続な正の値を取ります。

このエネルギー準位の表式はLandau(ランダウ)エネルギー準位と呼ばれているものです。

これらに対応した状態の波動関数は陽に解くことができて,円筒座標ρ,φ,ｚを用いると,それらの関数形はラゲール多項式などによって具体的に表現可能ですが,煩雑なのでここでは割愛します。

そして,同時にエネルギーのLandau準位もより具体的に書くことができますが,こちらは陽に書くとＥ＝(Ｎ＋Ｍ/2＋|Ｍ|/2＋ｇ_eσ_z/2＋1/2)ｈ_cω＋ｐ_z²/(2ｍ_e)です。

先に与えた式のＫに相当するのは,Ｎ＋Ｍ/2＋|Ｍ|/2 です。また,σ_zはパウリのスピン行列のｚ成分で,スピンの向きによるエネルギー差を表わすものです。

これ以上の話は極端に強い磁場での原子定常状態について実際に複雑な方程式を解く必要がありますが,これは簡単ではないのでここでは話を限定して,いわゆる断熱近似による水素原子についての記述のみを見ることにします。

一般に複数の自由度を持つ力学系において,ある自由度の運動が他の自由度の運動と比べて極端に速いとき,まず他の自由度は固定して速い運動をする自由度についてのみ解くことがよくあります。

こうした近似を断熱近似といいます。

外磁場があるとき,電子１個の系である水素原子のHamiltonianは,

Ｈ＝{－ｈ_c²/(2ｍ_e)}{(∂²/∂ρ²)＋(1/2)(∂/∂ρ)

＋(1/ρ²)(∂²/∂φ²)＋(∂²/∂ｚ²)}

＋{ｅＢ/(2ｍ_e)}(ｌ_z＋ｇ_eσ_z)＋ｅ²Ｂ²ρ²/(8ｍ_e)

－ｅ²/{4πε₀((ρ²＋ｚ²)^1/2}　

です。

さらに,磁場に比べてCoulomb力がはるかに弱いとして,右辺最後の項を無視する近似を行ないます。

すると,これは何のことはない,外場の中の自由電子の運動に帰着しますから,結果はLandau軌道になります。

ｚ＝一定の平面内の運動なら,そのエネルギー準位はＥ_NM＝(Ｎ＋Ｍ/2＋|Ｍ|/2＋ｇ_eσ_z/2＋1/2)ｈ_cωで与えられます。

ただし,原子単位ではｈ_cω＝Ｂ(tesla)/(2.35×10⁵)です。

一応これでZeeman効果については終わりにします。 

参考文献:高柳和夫 著「原子分子物理学」(朝倉書店)

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